Evaluación integral del nanocompuesto de zeolita/alga marina en la eliminación de tintes residuales de aguas residuales industriales

Scientific Reports volumen 13, número de artículo: 8082 (2023) Citar este artículo

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Se llevó a cabo un estudio sistemático que integró pruebas de campo de laboratorio, analíticas y de casos de estudio para determinar el adsorbente eficaz que podría usarse para la eliminación del tinte rojo Congo (CR) de los efluentes de aguas residuales industriales. La capacidad de la zeolita (Z) para adsorber colorante CR de soluciones acuosas se evaluó después de que fue modificada por el alga Cystoseira compressa (CC) (alga marina egipcia). Se combinaron zeolita y algas CC para formar el nuevo compuesto de zeolita/algas (ZCC) utilizando una técnica de impregnación húmeda y luego se caracterizaron con la ayuda de diferentes técnicas. Se observó una mejora notable en la capacidad de adsorción del ZCC recién sintetizado en comparación con el Z y el CC, particularmente en concentraciones bajas de CR. Se seleccionó el experimento por lotes para determinar el impacto de diversas condiciones experimentales en el comportamiento de adsorción de diferentes adsorbentes. Además, se estimaron isotermas y cinéticas. Según los resultados experimentales, el compuesto ZCC recientemente sintetizado podría aplicarse de manera optimista como adsorbente para eliminar moléculas de tinte aniónico de aguas residuales industriales a baja concentración de tinte. La adsorción de colorante en Z y ZCC siguió la isoterma de Langmuir, mientras que la de CC siguió la isoterma de Freundlich. La cinética de adsorción de colorante en ZCC, CC y Z se acordó con los modelos cinéticos de Elovich, intrapartícula y de pseudosegundo orden, respectivamente. Los mecanismos de adsorción también se evaluaron utilizando el modelo de difusión intrapartícula de Weber. Finalmente, las pruebas de campo mostraron que el sorbente recientemente sintetizado tiene una eficiencia del 98,5% en la eliminación de colorantes de las aguas residuales industriales, lo que sienta las bases para un adsorbente ecológico reciente que facilite la reutilización de las aguas residuales industriales.

Nadie puede negar que el agua es una fuente vital de vida en la Tierra. Aunque la industrialización y la innovación han mejorado el modo de vida de la humanidad, también son la principal causa de contaminación de los recursos hídricos limpios1. Metales pesados, colorantes, moléculas farmacéuticas y tensioactivas, artículos de cuidado personal, pesticidas y algunas otras sustancias no solo son fuentes diarias que contaminan diariamente los recursos hídricos puros y restringidos, sino que también tienen un efecto peligroso en todos los seres vivos2,3,4,5 ,6. Los tintes sintéticos que se utilizan en una variedad de industrias, incluidas las del papel, el caucho, los textiles, los tintes, las hojas de imprenta, los plásticos y los cosméticos, son la fuente detrás de una gran cantidad de contaminantes en el agua2,7. Esta enorme expansión en el uso de tintes ha provocado contaminación del agua y problemas ambientales. Estos colorantes son en gran medida no degradables, estables y tóxicos2,8. Los colorantes causan mutaciones, toxicidad respiratoria, fracciones cromosómicas y cáncer9. Por ejemplo, las personas expuestas al tinte rojo Congo (CR) sufrirán una irritación extrema de los ojos y la piel que se alivia en cuestión de minutos. Además, el consumo de CR puede provocar irritación estomacal, náuseas, vómitos y diarrea10. Estos contaminantes se han eliminado mediante una variedad de técnicas físicas, químicas y biológicas. Esto se logró mediante el uso de técnicas de ósmosis inversa, coagulación, electroquímica, proceso de separación por membrana, dilución, flotación, filtración y ablandamiento11,12,13.

En comparación con los métodos anteriores, la adsorción es uno de los métodos más convenientes debido a su bajo costo, modesto y bajo mantenimiento, y es sencillo de manejar, con menores cantidades de sedimento que otros métodos14,15,16,17. 18,19,20. En décadas pasadas, los minerales arcillosos, los desechos de biomasa, las algas residuales agrícolas, las cenizas volantes y el carbón activado se han utilizado como adsorbentes eficaces y baratos para eliminar los tintes de las aguas residuales21,22,23,24,25,26,27,28,29. 30. Porque hay grupos funcionales activos (por ejemplo, carboxílico, hidroxilo, amino, carbonilo, fosfatos, sulfónicos), contaminantes adheridos a la pared de los biomateriales. Además, tradicionalmente se ha utilizado la zeolita (Z) para ablandar el agua; También se utiliza en el tratamiento de aguas residuales, procesos catalíticos, producción alternativa Z, fines de desinfección, construcción, pulpa y papel, recubrimientos, separación de membranas, refractarios, cerámica y plásticos31,32,33.

En nuestro trabajo, se lleva a cabo un estudio exhaustivo que incluye experimentos y pruebas de campo para descubrir la condición de adsorción más adecuada que elimine eficazmente los tintes CR de las aguas residuales industriales. En diferentes condiciones experimentales, se examinaron los rendimientos de adsorción de Z, el alga Cystoseira compressa (CC) y el compuesto de zeolita/alga (ZCC) para la eliminación del tinte CR de las aguas residuales. También se ha seguido la influencia del CC sobre la capacidad de adsorción de la zeolita. CC y Z fueron nominados por una variedad de razones, incluyendo ser adsorbentes naturales abundantes y de bajo costo. Además, los gastos de regeneración y reutilización de Z, CC y ZCC son menores, lo que podría ayudar a que este sea un proceso viable. Definitivamente, la reutilización de un adsorbente de bajo costo ayuda a reducir el costo de eliminación de residuos. Los efectos de los tiempos de contacto, las concentraciones iniciales de tinte, la temperatura, las dosis de adsorbentes y los valores de pH sobre la eliminación de CR y su cinética e isotermas de adsorción se investigaron mediante experimentos discontinuos.

El tinte CR se adquirió de Sigma Aldrich y se disolvió en agua destilada. Las algas CC fueron entregadas en forma seca por la empresa El-Nile. El mineral de zeolita se obtuvo de El-Nasr Mining Company y se utilizó tal como está sin modificaciones adicionales. Se adquirieron gránulos de hidróxido de sodio con una pureza del 99,99 % y HCl (36 %) de Sigma Aldrich para ajustar el pH.

Se utilizó la técnica de impregnación hidrotermal húmeda para fabricar el compuesto ZCC34,35. Aquí se combinaron pesos iguales de zeolita y algas CC secas en una pequeña cantidad de H2O destilada y se agitaron magnéticamente durante 60 minutos a 500 rpm, seguidos de 60 minutos en un baño ultrasónico para formar una pasta y lograr una impregnación homogénea de CC en la superficie. del soporte Z. La pasta obtenida se secó en una estufa de vacío a 60 °C durante 24 h. Los compuestos Z, CC y ZCC se caracterizaron mediante un espectrómetro de infrarrojos con transformador de Fourier (FTIR), un difractómetro de rayos X (XRD) y una microscopía electrónica de barrido (SEM).

En este trabajo, se eligió como adsorbato CR, un tinte aniónico común. CR es la sal de sodio del ácido 3,3′-([1,1′-bifenil]-4,4′-diil)bis(4-aminonaftaleno-1-sulfónico) con una fórmula: C32H22N6Na2O6S2 como se muestra en la Fig. S1 (Dato suplementario). Se preparó una solución madre de CR con una concentración de 1000 ppm disolviendo 1 g de colorante CR en 1 litro de H2O destilada. Se prepararon soluciones de CR en diversas concentraciones utilizando el método de dilución. El pH se ajustó a 3, 5, 7 y 10 añadiendo una solución de NaOH 0,1 M o HCl 0,1 M a la solución.

Se llevaron a cabo cuatro secuencias de experimentos de adsorción con adsorbentes Z, CC y ZCC en diversas condiciones de adsorción. Los parámetros de adsorción estudiados son la concentración inicial de CR, la dosis de adsorbente, la temperatura y el valor de pH de la solución, Tabla S1 (Datos complementarios). Todos los estudios de adsorción CR se llevaron a cabo mediante experimentos discontinuos bajo una variedad de parámetros de adsorción; tiempo de adsorción (hasta 480 min), concentración inicial de CR (5 a 25 mg/L), pH (3 a 10), temperatura (25 a 90 °C) y dosis de adsorbente (0,01 a 0,05 g por 20 ml de CR solución) con agitación continua.

El volumen de la solución CR se fijó en 20 ml en cada experimento. Mediante el seguimiento del pico de absorción, se evaluó la variación de la concentración de CR con un espectrofotómetro Perkin Elmer Lambda 950 UV/Vis/NIR. La reutilización de Z, CC y ZCC se investigó durante cuatro ciclos en los que se agregaron 20 mg de cada adsorbente a 20 ml del tinte CR con una concentración inicial de 10 mg/L y los experimentos se realizaron durante 480 min en condiciones fijas de temperatura y pH (25 °C y pH7). Después de cada ejecución; Se eliminó el adsorbente de la solución, se lavó con agua destilada y se preparó para la siguiente ejecución.

El % de eliminación de CR, así como las cantidades de eliminación de CR después de un período t (qt) y en equilibrio (qe), se calcularon utilizando las Ecs. 1 y 236,37.

En el que Co es la concentración inicial de CR en mg/L y Ct es la concentración de CR después del tiempo t (i = t) y Ce es la concentración de CR en equilibrio (i = e). V es el volumen en ml y m es la masa de los adsorbentes en mg. Los puntos de datos existentes son los promedios de tres ensayos separados.

Las isotermas de adsorción del nanocompuesto Z, CC y ZCC fabricados para la CR estudiada se explicaron utilizando los modelos de Freundlich, Langmuir y Temkin38,39,40. En datos complementarios se explican más detalles sobre las ecuaciones de las isotermas de adsorción y sus parámetros. La ecuación 3 se puede aplicar para definir el grado de favorabilidad de la isoterma de Langmuir para los datos de equilibrio utilizando el valor del factor de separación adimensional (RL)41.

donde Cmax denota la concentración inicial máxima del tinte CR.

Se investigan varios mecanismos de adsorción y modelos cinéticos, como la difusión interna de partículas, modelos de pseudoprimer y segundo orden y modelos cinéticos de Elekovech, para determinar los mecanismos de adsorción y la cinética asociados con la adsorción de CR en Z, CC y ZCC4,5,42,43. ,44,45,46. Los datos complementarios presentaron más detalles sobre las ecuaciones cinéticas de adsorción y sus parámetros. El valor medio de todos los resultados de adsorción se midió por triplicado. Se utilizaron funciones estadísticas de OriginPro 2018 para obtener valores del coeficiente de regresión (R2) para varios modelos cinéticos e isotérmicos.

El adsorbente recién fabricado se evaluó como un adsorbente ecológico eficaz que podría usarse a gran escala para eliminar los tintes residuales industriales de las aguas residuales industriales. En este sentido, se entregaron muestras de aguas residuales que contenían tintes de desecho de una planta de teñido de prendas de vestir en Beni-Suef, Egipto. Las muestras de aguas residuales obtenidas se utilizaron sin purificación ni dilución adicional. Se seleccionó el mejor sistema adsorbente en base a resultados experimentales.

La Figura 1 muestra las imágenes SEM del adsorbente Z, CC y ZCC. Figura 1A, la imagen SEM de zeolita, que muestra una estructura en forma de escamas con diferentes tamaños de partículas y una superficie rugosa con cavidades porosas en la superficie que aparece claramente en las figuras SEM de zeolita natural. Además, la coincidencia entre los datos SEM y XRD aparece claramente en la cristalinidad de las muestras de zeolita reveladas en las imágenes SEM. Las imágenes SEM del alga CC, Fig. 1B, revelan la presencia de pared celular y diferentes estructuras porosas. La imagen SEM de CC revela una superficie menos porosa que afecta su área de superficie, lo que a su vez afecta su capacidad de adsorción. La apariencia rugosa en la superficie CC indica la incorporación de diferentes grupos funcionales, amina, grupos carboxílicos y grupos alquilo dentro de los poros de la pared celular de las algas CC. Finalmente, modificación de la superficie de la zeolita con algas CC, los poros de la superficie de la zeolita se cubren con partículas de CC como se muestra en la imagen SEM del compuesto ZCC. Estas partículas se autoensamblan para mostrar una superficie rugosa a partir de las partículas aglomeradas. Las imágenes SEM del nanocompuesto ZCC Fig. 1C confirman la formación de un nuevo tipo de estructura, ya que se puede ver la rugosidad y la estructura cristalina, lo que indica la incorporación de algas CC dentro de la estructura de la zeolita.

Imágenes SEM de adsorbentes (A) Z, (B) CC y (C) ZCC.

La Figura 2A presenta los gráficos XRD de los adsorbentes Z, CC y ZCC. De acuerdo con los hallazgos de otros estudios47,48, los picos de difracción característicos de la zeolita aparecen en 2θ de ~ 9,85°, 22,41°, 26,15°, 26,84°, 28,12°, 30,075° y 32,04°. Se encontraron valores de espaciado d de 3,968 Å y 3,173 Å para los picos principales de zeolita a 22,41° y 28,12°, respectivamente. Los picos principales en el gráfico XRD de CC se encuentran en ~ 28,50°, 29,89°, 31,85°, 40,66°, 45,57°, 50,37° y 66,52°. Los picos principales típicos de ZCC se muestran en el gráfico XRD en alrededor de 10,01°, 11,32°, 17,50°, 21,8°, 22,54°, 26,32°, 26,94°, 30,05°, 32,18° y 66,97°. Los tamaños promedio de los cristalitos se calcularon utilizando la ecuación de Scherer y resultaron ser 34,4 nm, 57,7 nm y 56,7 nm para Z, CC y ZCC, en orden, lo que se considera una prueba de la naturaleza nanoestructural del compuesto recién sintetizado.

(A) Gráficos XRD y (B) FTIR de adsorbentes Z, CC y ZCC.

La Figura 2B muestra los gráficos FT-IR del adsorbente Z, CC y ZCC. El espectro mostró una banda ancha en 3432, 3442 y 3452 cm-1 que están relacionadas con el estiramiento interno del OH49,50,51. Para las zeolitas, la banda de 1029 cm-1 corresponde al modo vibratorio Si-O, para ZCC esta banda se desplaza a 1039 cm-160. Las bandas Si-O-Al y aluminio octaédrico (Al-OH) aparecen a 603 y 919 cm-1, respectivamente52. La flexión Si-O-Si de la zeolita muestra una banda a 464 cm-1, para ZCC esta banda se desplaza a 461 cm-152. Las bandas de óxidos metálicos aparecieron en la región de 400 a 800 cm-153.

Para las algas CC, la banda atribuida a la vibración de estiramiento de los grupos amina (–NH) aparece en 3787 cm-1, mientras que la del grupo hidroxilo (–OH) de los compuestos fenólicos aparece en 3432 cm-1. La banda de estiramiento de los grupos alquilo (–CH) aparece a 2915 cm-1, mientras que la banda de vibración –C=O mira a 1627 cm-1. El modo de vibración C – H ubicado en 1425 cm − 154,55. Las bandas situadas alrededor de 1019 cm−1 se refieren al enlace C-O o al grupo sulfato56. El modo de vibración de estiramiento N-H de las aminas aparece alrededor de 3300-3500 cm-1. Mientras que el modo de estiramiento O – H de un grupo carboxílico ubicado en 2915 cm-157. De acuerdo con los datos obtenidos de otras técnicas de caracterización, tanto el cambio de banda como la desaparición de la banda confirman la nueva formación compuesta de ZCC. El cambio y la asignación de bandas se resumen en la Tabla S2.

La cantidad de CR eliminada por adsorción depende en gran medida de las concentraciones iniciales de CR. Las variaciones en el porcentaje de eliminación y la cantidad de CR adsorbida usando adsorbentes Z, CC y ZCC en diferentes concentraciones iniciales versus el tiempo se demostraron en las figuras 3a a f. A lo largo de la primera etapa del proceso de adsorción, los porcentajes de eliminación de colorantes y las capacidades de adsorción son muy altos. Su crecimiento se desacelera hasta alcanzar el equilibrio. La presencia de una gran cantidad de sitios activos que se encuentran en la superficie del adsorbente puede explicar la rápida velocidad de eliminación al comienzo de la reacción.

Impacto de la concentración inicial de CR y el tiempo de reacción en el% de eliminación y la cantidad de adsorción de CR a 25 °C, pH 7 y 20 mg de (a,d) Z, (b,e) CC y (c,f) ZCC.

A medida que pasa el tiempo, los sitios activos quedan completamente ocupados por moléculas de CR58. Esto da como resultado interacciones repulsivas entre las moléculas de CR en las regiones atractivas del adsorbente y aquellas en la fase líquida a granel37. En consecuencia, la fracción de CR liberada disminuye a medida que aumenta la concentración inicial de CR. Sobre todas las concentraciones de CR probadas, el compuesto, ZCC, mostró la mayor eficiencia de adsorción, donde ZCC > CC > Z muestra el % de eliminación de CR en el orden anterior. La cantidad de CR adsorbida aumenta a medida que aumenta la concentración inicial de CR. Esto podría dilucidarse si el gradiente de concentración aumenta a medida que aumenta la concentración inicial de CR, como se muestra en las figuras 3d-f. Por lo tanto, la fuerza impulsora crece, que es la razón principal para superar la barrera para la transferencia de masa entre los adsorbentes Z, CC y ZCC y los adsorbatos CR3,59. Para CR con concentraciones iniciales de 25, 20, 15, 10 y 5 mg/L, se informó que las capacidades de adsorción más altas de ZCC fueron 14,06, 14,36, 12,58, 9,50 y 4,90 mg/g, respectivamente. A pH 7 y 25 °C para CR con concentraciones iniciales de 25, 20, 15, 10 y 5 mg/L, las capacidades máximas de adsorción fueron 13,60, 12,90, 10,16, 7,80 y 4,40 mg/g para CC y 3,10, 5,90. , 7,25, 7,60 y 8,10 mg/g para Z. Los resultados indicaron que la adición de CC a Z es un método practicable para mejorar la rutina de absorción CR de Z.

A la dosis óptima de adsorbente para una máxima eficiencia, se estimó la influencia de la dosis de adsorbente en el% de eliminación de CR con respecto al costo de adsorción. Esto se muestra gráficamente en la Fig. 4a, donde la dosis de sorbente varió de 0,01 a 0,05 g. En la Fig. 4a, observamos que, para todos los adsorbentes, el% de eliminación de tinte aumenta al aumentar la dosis de adsorbente de 0,01 a 0,05 g; en el caso del adsorbente Z aumentó de 46,15 a 64,61%, aumentó de 57,14 a 83,93% para el adsorbente CC y de 84,44 a 98,00% para el adsorbente ZCC. El aumento del número de puntos calientes mediante el aumento de la masa adsorbente podría ser la razón por la que se podría acreditar esta observación3,4,37. Se observó que se produjeron saltos significativos en la eliminación cuando la cantidad de adsorbente de ZCC aumentó de 0,01 a 0,02 gy la de Z aumentó de 0,01 a 0,03 g. En el caso de ZCC y Z, la variación del % de eliminación de CR se redujo ligeramente al aumentar la dosis de sorbente por encima de 0,02 gy 0,03 g, respectivamente. Esto puede deberse al “efecto protector” que se produce cuando aumenta la cantidad de adsorbente. Debido al aumento de la cantidad de adsorbente y la reducción de los espacios entre ellos, se forma una capa densa en la superficie del adsorbente. El sitio activo queda oculto a la molécula CR mediante la formación de una capa densa. Además, las moléculas CR compiten por un número limitado de sitios activos accesibles debido a la superposición de Z y ZCC. La agregación o aglomeración en dosis altas de Z y ZCC aumenta la longitud del camino de difusión de la adsorción de CR, reduciendo así la tasa de adsorción43,60,61,62.

Efecto de (a) dosis de adsorbente, (b) pH inicial, (c) temperatura de adsorción y (D) prueba de reutilización sobre el% de eliminación de soluciones CR de 10 mg/L mediante Z, CC y ZCC.

El pH se considera uno de los parámetros más esenciales que influyen en la capacidad de eliminación de colorantes del adsorbente en las aguas residuales. La eficacia de la adsorción se ve afectada por el pH de la solución, ya que los cambios de pH afectan el grado de ionización de las moléculas de adsorbato, así como las características de la superficie del adsorbente63. En el rango de pH entre pH 3 y pH 10, se estudió la influencia del pH en el porcentaje de eliminación de CR por los adsorbentes Z, CC y ZCC como se muestra en la Fig. 4b. Se registraron porcentajes de eliminación de ~ 51,02 %, 38,78 %, 53,06 % y 48,98 % para el adsorbente Z a valores de pH de 3, 5, 7 y 10, en orden, utilizando 20 ml de 10 mg/l de solución CR y dosis de adsorbente de 0,02 g. En las mismas condiciones mencionadas anteriormente, se observaron porcentajes de remoción de 67.69, 69.23%, 78.57% y 60.60% para el adsorbente CC mientras que el adsorbente ZCC representa porcentajes de remoción de 75%, 77.08%, 95.55% y 89.58% a valores de pH de 3. , 5, 7 y 10, respectivamente. La Figura 4b muestra que cuando el pH de la solución es 7, la capacidad de adsorción CR de Z, CC y ZCC alcanzó su límite máximo. Esto puede deberse a que la interacción entre el CR y el adsorbente es más prominente que la interacción entre el adsorbente con los iones OH- en la solución64. A niveles de pH más bajos, la carga positiva en la interfaz de la solución crece y las superficies Z, CC y ZCC parecen estar cargadas positivamente. Sin embargo, debido a la protonación de las moléculas de CR, la CR en la solución tiende a ser neutra. Esta situación conduce a una reducción en la adsorción de CR aniónico tal como se presenta a pH 565. Al aumentar el valor del pH, la carga positiva en la interfaz de la solución se reduce y CR se carga negativamente por la interacción con los iones OH-. Por lo tanto, Z, CC y ZCC con carga positiva tienen una interacción razonable con moléculas de CR con carga negativa o con iones OH-. Por tanto, cuando el pH supera7, la adsorción de CR disminuye73.

El efecto de la temperatura es referido como un factor fisicoquímico considerable en el estudio de adsorción, debido a la variación provocada en las capacidades de adsorción de los adsorbentes66. Se aplicó una serie de temperaturas en rangos de temperatura de 25, 40, 50, 60, 70, 80 y 90 ° C; todos los datos se presentan en la Fig. 4c. Se observó una relación inversa entre la temperatura y el porcentaje de eliminación de tinte. Esta relación podría atribuirse al hecho de que la fuerza de adsorción se descompone al exponerse a la temperatura; esta fuerza es responsable de la adsorción de la molécula de tinte en la superficie del adsorbente75. Además, daña y debilita los sitios activos entre los sitios de unión activos del adsorbente y las especies de adsorbato3,76,77. En consecuencia, se seleccionó que la temperatura óptima para la adsorción de CR en todos los adsorbentes probados estuviera entre 25 y 30 °C. Con la temperatura, el porcentaje de eliminación de CR disminuye, lo que indica un proceso de adsorción exotérmica.

Todos los adsorbentes investigados (Z, CC y ZCC) se sometieron a un experimento de reutilización que se repitió durante 4 ciclos utilizando dosis idénticas de adsorbente. Los datos ilustrados en la Fig. 4d revelaron que; el porcentaje de eliminación de todos los adsorbentes investigados varió a lo largo de los cuatro ciclos de adsorción. Se registró una disminución notable en el porcentaje de eliminación del adsorbente Z 53,06%, 40,82%, 34,69% y 28,57%, en el 1.º, 2.º, 3.º y 4.º ciclo, dentro del mismo orden. Mientras que para CC, el porcentaje de eliminación de tinte reveló una fuerte disminución del 78,57% en el primer ciclo al 30% en el cuarto ciclo. Finalmente, con el nanoadsorbente ZCC, el porcentaje de eliminación de tinte se redujo del 95,55 % en el primer ciclo al 41,67 % en el cuarto ciclo. Este comportamiento podría explicarse por el hecho de que las moléculas de tinte CR al ser reutilizadas se aglomeran en las superficies de los adsorbentes Z, CC y ZCC y, por lo tanto, ocultan las superficies y los poros del adsorbente de las moléculas CR disueltas, lo que resulta en una pérdida en la capacidad de adsorción67.

Todos los datos se ajustaron a los modelos de Langmuir, Freundlich y Temkin utilizando la significación estadística del coeficiente de correlación (R2) para el ajuste no lineal de Ce versus qe. La Tabla 1 presenta todos los valores relacionados con Qo, KL, KF, n, KT, B y R2; estos valores se calcularon a partir del ajuste no lineal de los gráficos en la Fig. 5. A partir de los datos revelados en la Tabla, la adsorción de CR en Z y los adsorbentes ZCC siguen el modelo de Langmuir con el mejor valor R2. En consecuencia, se produjo una adsorción multicapa de moléculas de CR en los sitios activos en la superficie del adsorbente bajo investigación. En estos sitios activos hay sitios heterogéneos disponibles de manera desigual, cada uno con energía de adsorción variada y moléculas que interactúan. Los valores de R2 obtenidos del ajuste a las isotermas de Langmuir en el caso de los adsorbentes Z y ZCC fueron 0,9837 y 0,9737 a 25 °C, respectivamente. El valor de RL es menor que la unidad, lo que indica que la adsorción de CR en el caso estudiado es valiosa68.

Gráficos que muestran las isotermas de adsorción de (a) Langmuir, (b) Freundlich y (c) Temkin para la adsorción de CR usando Z, CC y ZCC a 25 °C y pH 7.

Por otro lado, la isoterma de adsorción de CR sobre CC siguió el modelo de Freundlich. En consecuencia, se produjo un proceso de adsorción de una sola capa en los sitios activos del adsorbente CC y no se produjo ninguna reacción entre las moléculas CR adsorbidas. Se registró que el valor R2 era 0,9584 para las isotermas de Freundlich del adsorbente CC, además el valor RL es menor que la unidad, lo que indica que la adsorción CR en la situación investigada tiene una valorabilidad considerable68. Además, los valores de (1/n) en el modelo de isoterma de Freundlich en el proceso de adsorción del colorante CR sobre el adsorbente CC fueron menores que la unidad, lo que indicó que la adsorción era valiosa y la heterogeneidad de la superficie, con menos interacciones entre los iones adsorbidos. . Mientras tanto, se refiere a la adsorción de CR que se produjo mediante mecanismos de adsorción multimoleculares y de múltiples anclajes, respectivamente69,70.

Para estudiar el modelo cinético más favorable, se siguió el proceso de adsorción de CR en la superficie de los adsorbentes Z, CC y ZCC a diferentes concentraciones iniciales de colorante. t vs qt se utilizó y se representó en la Fig. 6 para mostrar las formas no lineales de los modelos cinéticos de primer orden, segundo orden y Elovich. Posteriormente se analiza cada uno de los parámetros cinéticos y estadísticos; k1, k2, qe, β, α y R2; se obtuvieron y todos los datos se presentaron en la Tabla 2. Los valores de regresión no lineal del rango de concentración estudiado y los modelos examinados que se presentan en la Tabla 2 indicaron que la adsorción de CR en la superficie Z fue ajustada por la cinética de primer orden en concentraciones más altas (15 , 20 y 25 ppm). Lo cual fue confirmado y sustentado por la buena aproximación entre el qe estimado y el qexp experimental. La cinética de Elovich ajustó la adsorción de CR sobre la superficie Z a concentraciones de CR de 5 y 10 ppm, lo que indica que las superficies adsorbentes no son energéticamente homogéneas. Mientras que, en el caso de ZCC, la cinética de Elovich resultó ser más adecuada, lo que indica que las superficies adsorbentes no son energéticamente homogéneas, lo que también se confirma con los valores más altos de R271. Finalmente, la adsorción de moléculas CR sobre la superficie del adsorbente CC sigue una cinética de primer orden a menor concentración, mientras que sigue una cinética de Elovich a menor concentración.

(a, d y g) Pseudo-primer orden, (b, e y h) Pseudo-segundo orden, y (c, f e i) Cinética de sorción de Elovich de CR a 25 °C y pH 7 usando 0,020 g de Z, CC y ZCC, respectivamente.

Se descubrió que las difusiones intrapartículas de Weber eran más favorables a la hora de adaptar los hallazgos experimentales para comprender mejor los mecanismos y procesos de control de la velocidad que impactan directamente en la cinética de adsorción. El ajuste no lineal de qt versus Ce, Fig. S2 (datos complementarios), respalda la aplicabilidad del modelo de difusión intrapartícula. Mientras tanto, cada una de las pendientes e intersecciones de las gráficas se utilizan para calcular el valor de K3 e I, Tabla 3. Los valores de I ≠ 0 indicaron que el modelo intrapartícula puede no ser el único proceso de control de velocidad para identificar el proceso de adsorción. cinética72. Además, el efecto de la capa límite se refleja claramente en la intersección obtenida en la Fig. S2. La relación es inversa: cuanto mayor es la intercepción, mayor es la adsorción superficial que contribuye al paso de control de la velocidad72.

Dependiendo de los hallazgos experimentales obtenidos durante las pruebas de laboratorio, se aplicaron parámetros optimizados bien seleccionados para el adsorbente ZCC recién sintetizado en un experimento de campo real con el fin de descubrir la aplicabilidad de nuestro nuevo adsorbente en el proceso industrial real. Los parámetros que incluyen 0,02 g del adsorbente, temperatura ambiente, un pH sin cambios del agua residual que contiene tinte residual y el tiempo de contacto se ajustaron a 420 min. Las aguas residuales industriales se sometieron a un escaneo de longitudes de onda que reveló la presencia de diferentes longitudes de onda correspondientes a diferentes tintes. Una vez finalizados los experimentos, se registró la absorbancia utilizando el mismo dispositivo de escaneo para estimar el porcentaje de eliminación de los tintes de las aguas residuales industriales. Los datos prometedores revelaron que el nanoadsorbente ZCC logró capturar los diferentes tintes de las aguas residuales industriales con una eficiencia del 98,5%, lo que confirmó la base de nuevos adsorbentes ambientalmente benignos que podrían aplicarse para reutilizar las aguas residuales industriales.

La Tabla 4 compara la capacidad de adsorción, qm y el porcentaje de eliminación de tinte de diferentes adsorbentes estudiados informados en trabajos anteriores con los de Z, CC y ZCC para la adsorción de tinte CR. Parece que los valores de qm varían ampliamente para diferentes adsorbentes73,74,75,76,77. Los resultados indicaron que Z, CC y ZCC mostraron capacidades razonables para la adsorción de tinte CR de una solución acuosa en relación con otros materiales adsorbentes73,74,75,76,77.

Las Figuras 7, 8 y 9 revelan interacciones entre la zeolita, Cystoseira compressa y la superficie compuesta de ZCC y las moléculas de tinte CR. Estas interacciones se resumen en enlaces de hidrógeno entre el oxígeno y el grupo amina en la molécula de tinte CR, así como en la interacción electrostática entre cargas negativas y positivas. Esta hipótesis fue confirmada por los resultados del IR.

Mecanismo de adsorción del tinte rojo congo en CC.

Mecanismo de adsorción del tinte rojo congo en Z.

Mecanismo de adsorción del tinte rojo Congo en ZCC Composite.

Se seleccionó una técnica hidrotermal para la preparación de un nuevo compuesto de alga/zeolita ZCC a partir de Z y CC. Para eliminar el tinte CR de las aguas residuales industriales, se introdujo ZCC como un nuevo adsorbente en diversas condiciones. Los resultados experimentales revelaron que cuanto menor era la concentración inicial de CR, mayor era el porcentaje de eliminación de CR a mejorar y además la tasa de eliminación era alta durante las primeras etapas del experimento de adsorción. El% de eliminación aumentó al aumentar la dosis de Z, CC y ZCC de 0,01 a 0,05 gy se vio muy afectado por la temperatura. Para todos los adsorbentes, el% de eliminación de CR aumentó al cambiar el pH inicial de 3 a 10 y la adsorción suprema ocurre a pH 7. La prueba de reducibilidad para los adsorbentes Z, CC y ZCC mostró que no todos los adsorbentes fueron favorecidos para su reutilización para el Eliminación de RC. Las isotermas de la adsorción de CR en Z, CC y ZCC muestran que los adsorbentes Z y ZCC siguen los modelos de isotermas de Langmuir, mientras que CC sigue los modelos de isotermas de Freundlich. Además, la adsorción de CR en Z se ajustó bien a la cinética de segundo orden, mientras que CC sigue los modelos de cinética intrapartícula. Además, la adsorción de CR sobre la superficie de ZCC se ajustó bien a los modelos cinéticos de Elovich. Más optimistas, los experimentos de campo mostraron resultados prometedores, ya que el nanoadsorbente ZCC logró capturar los diferentes tintes de las aguas residuales industriales con una eficiencia del 98,5%, lo que confirmó el nacimiento de nuevos adsorbentes ambientalmente benignos que podrían aplicarse para reutilizar las aguas residuales industriales. Finalmente, los supuestos mecanismos para la adsorción del tinte CR sobre los adsorbentes bajo investigación estaban en línea con los datos obtenidos de los gráficos IR y todas las interacciones resumidas en los enlaces de hidrógeno entre el oxígeno y el grupo amina en la molécula del tinte CR, así como la interacción electrostática entre los adsorbentes negativos. y cargas positivas.

Los conjuntos de datos utilizados y/o analizados durante el estudio actual están disponibles del autor correspondiente previa solicitud razonable.

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Los autores desean extender su más sincero agradecimiento al Proyecto de Apoyo a los Investigadores de la Universidad Princesa Nourah bint Abdulrahman número (PNURSP2023R67), Universidad Princesa Nourah bint Abdulrahman, Riyadh, Arabia Saudita.

Esta investigación fue financiada por el Proyecto de Apoyo a Investigadores de la Universidad Princesa Nourah bint Abdulrahman número (PNURSP2023R67), Universidad Princesa Nourah bint Abdulrahman, Riyadh, Arabia Saudita.

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Azza Al-Ghamdi

Departamento de Química, Facultad de Ciencias, Universidad Beni-Suef, Beni Suef, 62511, Egipto

Asmaa Ragab Dryaz y Sayed A. Ahmed

Departamento de Ciencias Básicas, Facultad de Ingeniería, Universidad Nahda Beni-Suef (NUB), Beni Suef, Egipto

Sayed A. Ahmed

Departamento de Química, University College in Al-Jamoum, Universidad Umm Al-Qura, Mekka 25376, Arabia Saudita

Refat El Sayed

Departamento de Química, Facultad de Ciencias, Universidad Benha, Benha, Egipto

Refat El Sayed

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Conceptualización, NK, AH y MS; metodología, AH, ARD, NK y MS; validación, AH, NK, ARD y MS; análisis formal, AH, ARD, MN, ASD, NK, SAA y MS; investigación, AH y MS; recursos, AH, ARD, AA, RE y MS; curación de datos, AH, ARD, NK, AA, SA y MS; redacción: preparación del borrador original, AH, ARD, NK, RE y MS; redacción: revisión y edición, AH, NK y MS; visualización, AH y MS; administración de proyectos, HA, GM. y EM; adquisición de financiación, MN, AH y MS Todos los autores han leído y aceptado la versión publicada del manuscrito.

Correspondencia a NK Soliman.

Los autores declaran no tener conflictos de intereses.

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Recibido: 30 de enero de 2023

Aceptado: 24 de abril de 2023

Publicado: 18 de mayo de 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-34094-y

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